Der Hauptteil der Sammlung wurde nach dem Ersten Weltkrieg gesammelt, als die Erkundungsarbeiten in der Mine vom Bergbaugeologen Prof. Friedrich Schumacher geleitet wurden. Die gesammelten Mineralproben wurden zur wissenschaftlichen Untersuchung an Tućans Schüler, den damals bereits weltweit bekannten Mineralogen Prof. Ljudevit Barić, Kurator und später Direktor des damals bestehenden Mineralogisch-Petrographischen Museums in Zagreb, weitergegeben.

Prof. Barić sammelte während seiner Arbeit in der Nachkriegszeit eine große Anzahl von mineralogisch interessanten Proben, bei denen er detaillierte Untersuchungen der faserigen Varietäten der Mineralien Boulangerit (Plumbosit), Barit sowie der sehr seltenen und sammlerisch geschätzten Mineralien Vivianit und Ludlamit durchführte.

Nach den 1980er Jahren wurde die Sammlung durch Schenkungen der Mine und den Erwerb von Proben auf internationalen Mineralienmessen erheblich erweitert, und in jüngerer Zeit auch durch Spenden aus privaten Sammlungen.
Notizen aus Tućans Tagebuch bei seinem ersten Besuch des Gebiets Stari Trg im Herbst 1925
Tagebuch von Ljudevit Barić aus seiner Dienstzeit in Stari Trg 1949/1950